亚硒酸盐化合物含有活性孤对电子的Se4+,在外光电场作用下容易诱导出强的极化,从而产生大的非线性光学效应,在二阶非线性光学材料探索中有着重要的研究价值。
长期以来,增强亚硒酸盐非线性光学材料的非线性光学效应主要是通过引入具有二阶姜-泰勒效应的d0过渡金属阳离子(如Ti4+,Nb5+,V5+,Mo6+等)等手段来实现的。然而,缺憾是当引入d0过渡金属阳离子增强光学效应的同时,通常会显著地减小材料的带隙值,并伴随着较差的抗激光损伤性能。
日前,中国科学院理化技术研究所晶体中心林哲帅研究组在亚硒酸盐材料体系中,提出异价取代调控能带结构的分子设计策略,发现并合成了一例在可相位匹配的亚硒酸盐非线性光学材料中具有最宽带隙的新型材料Pb2GaF2(SeO3)2Cl。
研究人员通过移除过渡金属、引入主族元素和高电负性的氟元素,Pb2GaF2(SeO3)2Cl的带隙扩宽至4.32 eV,且抗激光损伤阈值是现有同构材料的三倍,提高至120 MW/cm2。此外,Pb2GaF2(SeO3)2Cl还表现出了较强的非线性光学响应,其倍频信号强度是同等粒径下KDP样品的4.5倍,在未来的高功率激光倍频领域有潜在的应用价值。
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