导读
飞秒化学是物理化学的一支，是通过飞秒激光研究在极小的时间内化学反应的过程和机理。这一领域涉及的时间间隔短至约千万亿分之一秒，即1飞秒，这也就是名称的来源。在这个极小的时间段里，产生的飞秒激光可以用于检测分子、原子、离子的结构、组成、运动等形成飞秒检测范畴。所以“飞秒化学”的目标是用短闪光来记录和控制化学反应。利用连续的激光脉冲，可以精确地激发和打破原子键。在分子化学中，人们早就知道在一些特定的分子中振动激发和跃迁态的位置会对反应速率产生很大影响。

许多科学学科都希望对物质进行主动光学控制，全光磁开关就是突出的例子，光诱导的固体亚稳态或异质相以及化学反应的相干控制。通常，这些方法动态地将系统引向远离平衡的状态或反应产物。在固体中，金属到绝缘体的过渡是光学操纵的重要目标，可提供电子和晶格性质的超快速变化。然而，相干性对这种转换的效率和阈值的影响仍然是一个很大程度上未解决的问题。
近日，哥廷根大学和马克斯·普朗克生物物理化学研究所的Claus Ropers教授团队成功地将一种飞秒双脉冲激发方案应用到固体上，在准一维固态表面系统中的金属-绝缘体结构中实现结构相变的相干控制，进而实现对固体表面的晶体结构的调控。该成果近日发表在 Nature 杂志。

封面图：超短脉冲激光对物体表面的晶体调控
图片来源：Dr Murat Sivis


实验方案
由Claus Ropers教授领导的研究小组在硅晶体上蒸发了一层极薄的铟，然后将晶体冷却到-220 ℃。室温下，铟原子在表面形成导电金属链，但在如此低的温度下，它们会自发地重新排列成电绝缘的六边形。这个过程被称为金属和绝缘两相之间的过渡，可以通过短激光脉冲进行切换。在他们的实验中，研究人员随后用两束短激光脉冲照射冷表面，然后立即用电子束观察了铟原子的排列。他们发现激光脉冲对表面转换成金属状态的效率有相当大的影响。（图1）

图1. 实验方案示意图
图片来源：Nature 583，232-236（2020）（Fig.1a）


机理解释
激光脉冲对表面转换成金属状态这种效应可以用表面原子的振荡来解释。为了从一种状态到另一种状态，原子必须向不同的方向运动，在此过程中要克服类似于过山车的阻力。然而，单次激光脉冲是不够的，原子只是来回摆动。但就像摇摆运动一样，在适当的时间第二次脉冲可以给系统提供足够的能量，使相转变成为可能。在他们的实验中，物理学家观察到原子的几次振荡，这些振荡以不同的方式影响着转换。

图2. 相干控制的(8×2)到(4×1)的相变效率。
图片来源：Nature 583，232-236（2020）（Fig.2）


结论和展望
他们的发现不仅有助于对快速结构变化的基本理解，而且也为表面物理学打开了新的视角。本文结果显示了在原子尺度上控制光能转换的新策略，利用激光脉冲序列有针对性地控制固体中的原子运动，也可以创造出以前无法获得的具有全新物理和化学性质的结构。利用激光脉冲序列有针对性地控制固体中的原子运动，也可以创造出以前无法获得的具有全新物理和化学性质的结构。

该文章以" Coherent control of a surface structural phase transition "为题在线发表在 Nature 。