等离激元纳米激光器(Surface plasmon amplification by stimulated emission of radiation, Spaser)，是一种微纳尺度的新型激光器。与传统激光不同的是，作为激光在微纳光学领域的对应物，等离激元纳米激光器并没有发射光子，而是在金属纳米表面发射由光子和等离子激元组成的复合粒子极化激元，其在从光谱检测、片上光源、光计算、显微镜到光学传感器和探针等诸多纳米光学领域有着广泛的应用前景。

近期，来自清华大学宁存政教授领衔的国际科研团队在国际著名期刊Light: Science & Applications上以Ten years of spasers and plasmonic nanolasers为题发表综述文章，概述了等离激元纳米激光器研究的初始背景和动机，回顾了过去十年中等离激元纳米激光器技术的突破性进展，如激光阈值降低、动态调制、室温操作、电注入、等离激元纳米激光器的控制和改进、等离激元纳米激光器的阵列操作以及单粒子等离激元纳米激光器的选定应用等等，并指出了其未来可能的研究路径和潜在的新应用。

图1. 2009年，首次报道了等离子纳米激光器（等离激元纳米激光器）。

图源：Light: Science & Applications 9, 90 (2020).

在人类历史发展的各种发现和发明中，60年前激光的发明尤为重要。与传统光源相比，激光器具有能够以相干辐射的形式将能量集中在光学中可能的最小相空间体积中的独特的性能。这允许激光形成具有最小角发散的相干光束，或将辐射聚焦到尺寸小于半波长最小的点。激光还允许将时域中的光能集中到持续时间为单个光学周期的量级的、尽可能短的脉冲中，从而提供对持续时间为100阿秒量级的极短周期现象的探测。

从历史上看，激光以其单色性、高强度和低光束发散度而著称；然而，今天，受激发射被用作一种工具，能够对光源提供精准的调控，以设计具有明确频率、统计特性、偏振和空间轮廓的光场。光源的小型化一直是光子学研究的一个永恒主题；在梅曼的第一台红宝石激光器问世仅仅两年后，半导体激光器就出现了，其尺寸比红宝石激光器小好几个数量级。从技术上讲，半导体激光器自然更紧凑，但随着异质结构的出现，它们也能够在电注入下以更低的功率（甚至在电池功率下）工作。随着晶体管的扩展和集成推动了微电子和计算机革命，人们长期以来认为微电子与光子学的集成是不可避免的。20世纪90年代，当激光器的最小尺寸最终达到波长标度时，它们仍然比晶体管大几个数量级。然而，人们认识到，微纳米尺度的光学谐振器可以用来控制自发辐射。从这一范式出发，自发辐射调控成为纳米激光器领域的一个现代研究课题。

图2. 自2009年等离激元纳米激光器首次实现以来研究人员设计的各种纳米激光器总览。

图源：Light: Science & Applications 9, 90 (2020).

在21世纪初，光学泵浦光子晶体（PC）纳米激光器的出现，使其成为当时世界上最小的光源。其他形式的小型激光器很快从2000年初开始，如纳米线激光器。然而，减小谐振器尺寸的要求使得在电注入下生产如此小的光子晶体激光器变得极其困难。接近空腔的金属接触不可避免地会引入散射和吸收损耗。由于这些器件是由半导体材料制成的薄悬浮膜制成的，因此也出现了导热性差和机械稳定性差的并发症。同时，许多关于金属波导的研究表明，限制在光的波长范围之外的可能性。由于这些方法引入了金属损耗，还设计了集成增益策略来延长光的传播。最后一个进展是在2007年出现了以电介质模式或等离激元模式工作的金属基腔，这也是有效缩小激光器物理尺寸的关键。此类装置利用金属材料来提供任何激光器的所有要求：光学限制、反馈、电接触和热管理。这种方法依靠金属来支持表面电磁波，利用电子振荡来促进光学约束。2003年，伯格曼和斯托克曼（David J. Bergman and Mark Stockman）首次意识到这些表面等离激元波也可以通过受激发射放大。于是，等离激元纳米激光器的概念诞生了。由于这种新装置产生相干等离激元场的预测能力以及这种能力的潜在应用，这一实现引起了人们极大的兴趣。

10多年前，三个团队从不同的角度，利用不同的方法各自独立展示了第一台等离激元纳米激光器或等离激元纳米激光器（图1）。这些等离激元纳米激光器是非常紧凑的相干光源，它们具有超快的动力学特性和广泛的应用前景。最初的等离激元纳米激光器设计是一种基于纳米壳的局域表面等离激元（Localized Surface Plasma, LSP）等离激元纳米激光器，其包含一个金属纳米球作为等离激元核心，并由一个包含增益材料（通常是染料分子）的介电外壳包围。从那时起，其他纳米壳局域表面等离激元等离激元纳米激光器相继被报道出现。这种散斑发生器是迄今为止生产的最小的相干发生器，其尺寸约为几到几十纳米。另一方面，最初被称为等离激元纳米激光器的器件基于半导体-金属等离激元间隙模式，表面等离激元激元（SPP）模式在其中一个维度传播。就工作中的物理原理而言，这些等离激元激元纳米激光器与等离激元纳米激光器相同，唯一的区别在于是否涉及局部化或传播等离激元激元模式。因此，在本文中，作者并没有区分表面等离激元纳米激光器和局域表面等离激元等离激元纳米激光器者，本文中可以互换使用这两个术语。后来，这种纳米激光器（或表面等离激元纳米激光器）得到了广泛的发展和完善。还有一些局域表面等离激元纳米功率放大器在设计上与等离激元激元纳米激光器相似，但都是真正的尺寸都在纳米尺度上的纳米功率放大器。这种等离激元纳米激光器由半导体纳米棒组成。作为沉积在等离激元金属单晶纳米薄膜上的增益材料，这些散斑具有非常低的阈值，并且已经通过改变半导体成分，同时保持几何结构不变，是的其波长包含了整个可见光谱。量子点增益介质也证明了类似的表面等离激元纳米激光器。过去十年取得的巨大进步导致了从最初的概念验证演示到各种等离激元纳米激光设计（如图2）的快速发展，包括针对特定应用的更现实的设备。例如，等离激元纳米激光器的固有能力表明其在光互连、近场光谱和传感、生物系统光学探测以及通过近场本征模工程实现远场波束合成方面的巨大应用潜力。尽管等离激元纳米激光器关键的设计问题目前对研究界仍然是一大挑战，但在增益材料和等离激元材料、人工智能（AI）驱动的优化设计和制造方面，也存在前所未有的新进展机会，这些新进展将使新的、极其紧凑的等离激元纳米激光器纳米激光具有超快的运行速度。

图3. 真实等离激元纳米激光器几何结构和组成及其作用原理的概念示意图。

图源：Light: Science & Applications 9, 90 (2020).

这篇综述文章提供了近十年来等离激元纳米激光研究的历史概况。这篇综述综述从尽可能缩小激光器尺寸的角度出发，探讨等离激元纳米激光器和等离激元纳米激光器的未来潜在研究方向。例如，纳米激光器自然可以对自发和受激发射过程提供最高程度的控制。并讨论了如下一些有趣的问题：如果我们能够有效地将自发辐射控制到单一模式，那么这样的LED在不超过阈值的情况下就足以产生激光吗？纳米激光器到底能有多小？是否需要最小的纳米激光器，或者是否有一个最佳的长度尺度，以确保其他如能源效率和信噪比等属性满足基本的应用要求？

等离激元纳米激光器的未来展望

终极小型化

等离激元纳米激光器最吸引人的一个方面是它们提供了显著的尺寸缩减，远远超出了纯介质或半导体激光器结构的可能。这种激光器代表了第一次有机会最终制造出尺寸与电子设备兼容的激光器。最初实现的等离激元纳米激光器直径约为40 nm。这种等离激元纳米激光器通常在溶液中制备，非常适合用于基于溶液的传感和检测。对于集成光电芯片中信息传输的其他应用，需要在固体衬底上制造器件，并在电注入下操作。这种器件通常要大得多，特别是对于包含电注入结构的矩形器件。在室温下以连续波模式工作的器件，其尺寸在真空中为波长量级。设计和模拟研究表明，基于传统III–V半导体和制造技术的多层结构可以使表面等离激元激光器在真空中的波长减小到万分之一。这种设计可以使用传统的半导体晶片结合膜转移技术来实现，正如最近所证明的。最近的两个实验证明了单发射器与等离激元蝴蝶结结构或金属球体与表面之间的有效耦合，提出了一个关于激光器最终尺寸的有趣问题。在这两种情况下，观察到强耦合和表面等离激元，拉比分裂高达300 meV。这将是非常有趣的，看看这样的结构是否可以被驱动到激光领域，从而代表激光器的最终尺寸小型化。在电注入条件下，此类设备的室温运行将更加令人兴奋，但目前可能面临重大挑战。

光子凝聚体的小型化

为了降低阈值和功耗，非常需要具有少量光学模式的小型设备。在这些条件下，自发和受激发射仅限于与增益材料强耦合的一小部分模式。如前所述，在强耦合的情况下，这可能导致光和物质的混合状态，称为极化。由于这些杂化激子态之间相互作用强烈，它们可以达到接近热平衡的条件；因此，在受激散射下，极化子可能会凝聚，类似于玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）的形成。受激发射过程中热平衡的出现使得对光学模式的控制达到了额外的程度。

纳米LED与自发辐射调控

传统的宏观光学腔若要与不需要的模式隔离，就需要所需光学模式的受激发射。事实上，对于大于光波长的激光器，这是实现这种模式控制的唯一方法，因为所有模式几乎平等地共享自发辐射。然而，纳米空腔可以利用Purcell效应，完全改变自发辐射在模式之间的均匀分布。事实上，这是纳米空腔实现β→ 1的方法.这就提出了一个问题，即是否需要受激发射。有些人可能会认为激光比LED快，但普赛尔效应也改善了这种情况。事实上，从能量转换的角度来看，纳米LED可能和纳米激光器一样有效。然而，纳米LED和纳米激光器仍将具有不同的光子统计和噪声特性。对于噪声不是问题的应用，纳米LED可能就足够了。纳米LED的另一个问题可能是由于增益材料的低激发水平而限制发射功率。

基于等离激元纳米激光器的互连

最后，等离激元纳米激光器最有希望的应用之一是其在片上光互连中的新用途，这超出了传统光互连的讨论。该拟议应用尚未通过实验证明，可以解决电子信息处理中最重要的问题：处理器的有限时钟速率（实际上，不超过几GHz）和高发热。这两个缺点都源自相同的基础物理：处理器芯片上晶体管之间的耦合是静电的。当一个晶体管倒转其状态时，互连必须由单个晶体管的电流重新充电，这需要很长时间，并释放静电能作为热量。然而，基于使用表面等离激元将信号从一个晶体管传输到另一个晶体管，已经形成了一个根本不同的原理。在这种情况下，发射晶体管电泵送与晶体管大小相同~10 nm的等离激元纳米激光器。等离激元纳米激光器由表面等离激元波导加载（为此，可采用与当前电气互连相同类型的铜互连）。另一方面，表面等离激元脉冲通过锗纳米晶体转换为电荷，并馈送至接收晶体管。目前已经有研究表明，单个纳米级晶体管可以产生足够的驱动电流来电泵送等离激元纳米激光器。因此，等离激元纳米激光器介导的表面等离激元互连原理基本上是现实的，并且确实非常有前景。

图4. 等离激元纳米激光器与光子晶体纳米激光器的比较。(a)总共测量了170个等离激元纳米激光器（顶部）和光子纳米激光器（底部）进行比较，每个都具有相同的增益材料和腔反馈机制。等离激元纳米激光器与光子晶体纳米激光器（b）腔尺寸、（c）自发辐射寿命、（d）阈值和（e）功耗的比较。这些比较表明，当腔尺寸接近或超过衍射极限时，等离激元激光器可以比光子纳米激光器更紧凑、速度更快、功耗更低。

图源：Light: Science & Applications 9, 90 (2020).

总结

在本文中，论文介绍了等离激元纳米激光器自2003年第一次实验实现以来，过去10多年来等离激元纳米激光器领域的发展历程。论文首先简要介绍了激光小型化的历史概况，随后总结了等离激元纳米激光器者基本特性。接着概述了小型激光器的物理和其发展背后的技术驱动因素，比如人们在开发纳米级相干源、控制和降低激光阈值、加速激光用于信息传输的时间动力学以及损耗-增益权衡方面的研究和进展。最后，文章列举了在过去10年中，在开发等离激元纳米激光器和纳米激光器方面取得的具有代表性的重大进展，重点介绍了持续阈值降低、电注入操作、提高操作温度、提高量子效率、最初开发的单粒子散斑器性能的进步、等离激元发射器阵列操作的能力以及多物理建模和仿真。

正如这篇综述所说，实现这些目标和解决这些等离激元纳米激光器基本问题的未来研究将进一步加深我们对光子、等离激元激元和物质之间相互作用物理的全面理解，并拓宽等离激元激元纳米激光器和等离激元纳米激光器的应用，最终将会大大加快下一代芯片（光子芯片）和微纳光学传感器的落地。

参考文献

Shaimaa I. Azzam, Alexander V. Kildishev, Ren-Min Ma, Cun-Zheng Ning, Rupert Oulton, Vladimir M. Shalaev, Mark I. Stockman, Jia-Lu Xu and Xiang Zhang, “Ten years of Spasers and plasmonic nanolasers”, Light: Science & Applications 9, 90 (2020).