专家视点：
常规波长可调谐飞秒光纤激光器通常基于孤子自频移效应来实现，然而，传统的孤子自频移效应在输出主拉曼孤子脉冲的同时必然伴随着大量剩余泵浦脉冲和二阶孤子，限制了泵浦脉冲到主拉曼孤子的转换效率，进而阻碍了主拉曼孤子的输出功率、脉冲能量、光谱频移范围以及光谱纯度的进一步提升。因此，在3.6 μm以上的中红外波段，尚未实现瓦级高功率飞秒脉冲。针对此问题，深圳大学阮双琛教授、郭春雨教授团队提出了一种改进的孤子自频移系统，通过光纤级联带内泵浦方式，将剩余泵浦光完全转换到主拉曼孤子中，从而实现了高功率、宽调谐范围的拉曼纯孤子输出。实验中，以前期研究【Optics Letters 47, 2562 (2022)】的当前国际最高平均功率4.13 W的 2.8 μm中红外飞秒（59 fs）光纤激光器作为泵浦源，基于这一改进的孤子自频移系统，研究人员实现了3-3.8 μm波长大范围可调谐的高功率中红外纯孤子超短脉冲，突破了3.6 μm波长以上中红外瓦级飞秒超短脉冲，3.8 μm处脉宽为252 fs，功率达到了1.6 W国际最高功率水平。同时，这种改进的孤子自频移方法具有广泛的普适性，可以运用到其它波段。该工作发表在Photonics Research上。
Lin-Peng Yu, Jin-Hui Liang, Shi-Ting Huang, Jin-Zhang Wang, Jia-Chen Wang, Xing Luo, Pei-Guang Yan, Fan-Long Dong, Xing Liu, Qi-Tao Lue, Chun-Yu Guo, and Shuang-Chen Ruan, Generation of single solitons tunable from 3 to 3.8 μm in cascaded Er3+-doped and Dy3+-doped fluoride fiber amplifiers, Photonics Research 10(9): 2140-2146 (2022).
高功率中红外飞秒激光器因其在分子光谱学、遥感、激光手术以及材料加工等多个领域的广泛应用而具有极其重要的意义。相较于固体激光器，基于光纤的中红外飞秒激光器在系统紧凑性、环境可靠性以及高光束质量等方面具有明显优势。目前，基于非线性偏振旋转锁模技术是实现中红外光纤激光器飞秒脉冲输出的有效手段，但锁模脉冲仅限于2.8 μm、2.9 μm、3.1 μm以及3.5 μm的几个波长，其波长可调谐性受到稀土离子增益带宽的限制。在许多分子光谱学和传感探测的实际应用中，需要在大范围内具有波长连续可调谐的中红外飞秒激光器。不过，光纤中的孤子自频移效应可以用来突破类似的波长可调谐限制，提供具有宽带可调谐性的飞秒脉冲。孤子自频移效应能够使原孤子脉冲脱离锁模脉冲的凯利边带向长波方向频移，从而获得非常干净完整的拉曼孤子。到目前为止，基于孤子自频移效应的可调谐飞秒激光器已在石英光纤、碲酸盐光纤、氟化物光纤以及硫系光纤中得到了深入研究。由于在中红外区域的高损耗，石英光纤中的拉曼孤子被限制在波长2.3 μm处，而软玻璃光纤得益于较低的声子能量，可以支持拉曼孤子在中红外区域实现进一步频移。在软玻璃光纤中，相较于碲酸盐光纤和硫系光纤，氟化物光纤具有较低的非线性折射率和较大的反常色散，这使得通过氟化物光纤产生具有高脉冲能量和高峰值功率的拉曼孤子成为可能。然而，传统的孤子自频移效应在输出主拉曼孤子脉冲的同时必然伴随着大量剩余泵浦脉冲和二阶孤子，限制了泵浦脉冲到主拉曼孤子的转换效率，进而阻碍了主拉曼孤子的输出功率、脉冲能量、光谱频移范围以及光谱纯度的进一步提升。因此，在3.6 μm以上的中红外波段，尚未实现瓦级高功率飞秒脉冲。 另一方面，镝离子因其从2.8 μm到3.4 μm的极宽辐射截面而引起了研究人员越来越多的关注。更重要的是，掺镝氟化物光纤可以通过波长在2.8 μm的高功率掺铒氟化物光纤激光器进行带内泵浦。这种带内泵浦方案能够显著减少泵浦光的量子亏损，其斯托克斯效率达到91%。这使得利用掺镝氟化物光纤级联到以2.8 μm脉冲作泵浦源用来产生3 μm附近拉曼孤子的孤子自频移系统中，将2.8 μm剩余泵浦光回收循环再利用来放大镝增益带宽内的拉曼孤子，从而有望获得更高能量转换效率、更宽拉曼频移范围以及更高平均功率的纯孤子。 01实验装置 图1显示了由飞秒锁模振荡器和级联放大器组成的实验装置。在种子振荡器中，2.4 m长的双包层7 mol.% Er:ZBLAN光纤为增益光纤，纤芯直径为15 μm（NA=0.12），被间隔为240 μm的两个平面所截的包层直径为260 μm（NA=0.46）。为防止激光器长时间运行导致光纤端面损坏，ZrF4材质的端帽被熔接到光纤输出端，其长度约350 μm，纤芯直径为200 μm。端帽以及光纤输入端均带有8°角切割，用来消除寄生振荡。增益光纤由976 nm二极管激光器来泵浦。使用两个二色镜（DM1和DM2，在976 nm处透过率为90%和在2.8 μm处反射率大于95%）分别组合和分离2.8 μm信号光和976 nm泵浦光。输出脉冲从偏振分束器输出端口获得。自启动锁模基于非线性偏振旋转技术，利用二分之一波片、四分之一波片和偏振相关隔离器（Thorlabs）实现。 脉冲输出先经过另一个偏振相关隔离器，以阻挡来自级联放大器的反射光。在放大器之前插入四分之一波片和二分之一波片来调整输入信号光的偏振态。在被另一个二向色镜组合后，信号光和泵浦光耦合到掺铒氟化物光纤放大器中，采用正向泵浦方式。增益光纤采用与振荡器相同类型的光纤，长度为3.9 m。掺铒氟化物光纤放大器用于提高输出功率，同时作为频移器用于实现孤子自频移。之后，将拉曼孤子和2.8 μm剩余泵浦光同时注入到掺镝氟化物光纤放大器中，同时通过包层模滤除器（CMS）去除剩余的976 nm泵浦光。在掺镝氟化物光纤放大器中，使用长度分别为1.2 m和11 m的单包层掺镝氟化物光纤作为增益光纤，纤芯直径为12.5 μm（NA=0.16），包层直径为125 μm，镝离子掺杂浓度为0.2 mol.%。对掺镝氟化物光纤和掺铒氟化物光纤进行全光纤熔接。由于两种光纤轻微的模场不匹配，实际测得熔接点传输透过率为82%，同时熔接损失的功率被包层模滤除器所剥除。8°角切割的ZrF4材质的端帽被熔接在掺镝氟化物光纤输出端，以防止光纤输出端在高功率脉冲输出下损坏。 图1 激光系统的实验装置。DM，二向色镜；ISO，隔离器；PBS，偏振分束器；LD，二极管激光器；λ/2，二分之一波片；λ/4，四分之一波片；L，透镜；GM，金镜；CMS，包层模滤除器。 02掺铒氟化物光纤锁模振荡器 掺铒氟化物光纤锁模振荡器提供稳定的种子脉冲输出。图2(a)-2(d)是泵浦功率为2.5 W时的脉冲特征，其平均功率为196 mW，重复频率为69.65 MHz，对应于2.8 nJ的脉冲能量。如图2(a)所示，光谱中典型的Kelly边带表明振荡器工作在孤子锁模区而假设脉冲为双曲正割形状，使用自相关测得其脉宽为257 fs[图2(b)]，对应于10.9 kW的峰值功率。频谱在基频处表现出大于70 dB的高信噪比[图2(c)]而图2(d)显示了锁模脉冲序列，表明了良好的脉冲稳定性。同时，该振荡器能够实现在30天内无需调整仍可每天稳定运行工作，说明振荡器具有良好的长期稳定性。 图2（a）锁模脉冲输出光谱，红色曲线代表对应的双曲正割拟合曲线，（b）锁模脉冲自相关迹，（c）基频频谱，（d）锁模脉冲序列。 03基于氟化物光纤的孤子自频移系统 实验中，锁模信号光被注入到掺铒氟化物光纤放大器中。图3(a)显示了掺铒氟化物光纤放大器输出光谱的演变。可以看到，随着泵浦功率的增加，拉曼孤子形成并逐渐向更长波长移动，其中心波长最远达到3.02 μm。图3(b)展示了频移过程中拉曼孤子中心波长、总输出平均功率（黑色方块）以及拉曼孤子的平均功率（黑色三角形）随976 nm泵浦功率的变化。其中，总输出平均功率其23.7%的斜率效率通过线性拟合获得，拉曼孤子的平均功率通过光谱积分的方法获得。拉曼孤子的平均功率和中心波长仅在拉曼孤子可以通过光谱与2.8 μm剩余背景光区分时给出而拉曼孤子在3.02 μm处的平均功率为2.6 W，占总输出平均功率4.1 W的60%以上。在整个波长调谐范围内，仅有55%的总能量包含在拉曼孤子中。如果976 nm泵浦功率进一步增加或许能够实现更大频移范围以及更高平均功率输出，然而，这将在包层模滤除器处带来难以承受的发热问题。值得注意的是，整个过程波片状态保持不变从而确保输入的种子信号光偏振态不变。因为输入脉冲的偏振态能够对孤子自频移过程产生影响，当调整波片时输出脉冲的性能可能产生变化。 图3（a）不同的泵浦功率下的输出光谱，（b）不同的泵浦功率下的总输出平均功率以及拉曼孤子的平均功率和中心波长。 04高效紧凑型孤子自频移系统 为了测试拉曼孤子在带内泵浦方案下的放大性能，研究人员选择了长度为1.2 m的增益光纤来实现掺镝氟化物光纤放大器。图4(a)描述了掺镝氟化物光纤放大器输出光谱随976 nm泵浦功率增加的演变，由基于傅里叶变换的光谱分析仪测量。当976 nm泵浦功率从7.9 W增加到20 W时，拉曼孤子的中心波长能够实现从2.94 μm到3.29 μm的连续可调谐范围。可以看出，在2.8 μm处几乎没有光谱成分，表明2.8 μm剩余泵浦光得到有效吸收，而泵浦功率为7.9 W时存在未被吸收干净的2.8 μm剩余泵浦光由相应拉曼孤子的低增益造成，可以通过使用更长的掺镝氟化物光纤实现吸收干净。图4(b)显示了掺镝氟化物光纤放大器输出的平均功率及脉宽随976 nm泵浦功率的变化，其中，脉宽由Mesa Photonics公司波长覆盖范围为2.5-4.0 μm的二次谐波频率分辨光学开关法（SHG-FROG）装置测量。可以发现，输出平均功率随976 nm泵浦功率线性增加且没有饱和的趋势，当输出功率达到最大值2.9 W时，脉冲能量为42.2 nJ，脉宽为105 fs，对应402 kW的峰值功率，进一步计算可得到孤子阶数为2.5，表明输出脉冲为高阶孤子。掺镝氟化物光纤放大器中拉曼孤子的放大效率由图4(c)展示，其定义为净增加的拉曼孤子功率与总2.8 μm剩余泵浦光功率之比。拉曼孤子增加的脉冲能量证明其得到了有效放大且整体获得超过50%的平均放大效率，这说明了掺镝氟化物光纤放大器的优秀潜力。然而，相较于理论上的斯托克斯效率能够达到85%，在3.29 μm处的放大效率仅为63%，这或许可以归因于拉曼孤子的再吸收以及孤子自频移过程中的其他损耗。可以预见的是，改善放大器之间的熔接损耗或利用2.8 μm连续光光源对掺镝氟化物光纤放大器进行反向泵浦，能够将脉冲能量进一步提升。同时，这也是掺镝氟化物光纤放大器的首次实现，考虑到镝离子极宽的增益带宽，从掺镝氟化物光纤放大器中产生少周期脉冲成为可能。 图4 1.2 m长掺镝氟化物光纤放大器的输出特性。（a）不同泵浦功率下的光谱演变及拉曼孤子对应的脉冲能量，虚线代表对应的双曲正割拟合曲线，（b）不同泵浦功率下的输出平均功率及对应的脉宽，（c）不同泵浦功率下的输入和输出脉冲能量及对应的带内泵浦放大效率。 为了能够实现将拉曼孤子的频移范围进一步扩展，研究人员使用长度为11 m的增益光纤来实现掺镝氟化物光纤放大器。图5(a)展示了该掺镝氟化物光纤放大器输出光谱及脉冲能量随976 nm泵浦功率增加的变化过程。随着976 nm泵浦功率从7.9 W增加到20 W，拉曼孤子的中心波长也从3.03 μm频移至3.63 μm。在整个过程中未观察到2.8 μm剩余泵浦光的光谱成分，也没有出现二阶孤子，输出光谱始终保持纯孤子状态。该放大器输出的平均功率以及脉宽随976 nm泵浦功率的变化，如图5(b)所示，输出功率随泵浦功率增加而增加，脉宽最初先减小并最终保持在200 fs左右。与1.2 m长掺镝氟化物光纤放大器的输出相比，在相同976 nm泵浦功率下该放大器的拉曼孤子具有更远的频移距离、更大的脉宽及更低的脉冲能量。脉冲能量下降主要是由于孤子自频移过程中的量子亏损及光纤的传输损耗而脉宽的增加可归咎于能量损失及更长波长下光纤色散和非线性的变化。其中，频移最远的拉曼孤子位于3.63 μm处，脉冲能量为31.8 nJ，脉宽为210 fs，对应的峰值功率为151 kW，计算可知孤子阶数为2.2，这意味拉曼孤子仍保持着高阶孤子的状态。 图5 11 m长掺镝氟化物光纤放大器的输出特性。（a）不同泵浦功率下的光谱演变及拉曼孤子对应的脉冲能量，虚线代表对应的双曲正割拟合曲线，（b）不同泵浦功率下的输出平均功率及对应的脉宽。 如前所述，孤子自频移过程对输入脉冲的偏振态敏感，可以通过改变输入脉冲的偏振态实现拉曼孤子中心波长的调谐。实验中，研究人员通过调节级联放大器前的波片，进一步探索了该激光系统的波长可调谐性。如图6所示，在20 W的泵浦功率下，拉曼孤子中心波长可从3.63 μm连续调谐到3.80 μm，相应的脉冲能量从31.8 nJ降低到23 nJ，脉冲持续时间也从210 fs增加到252 fs，此时的输出功率为1.6 W。脉冲能量降低的主要原因是由于氟化物光纤在波长超过3.6 μm情况下传输损耗迅速增加，而通过使用具有更低传输损耗的掺镝氟代铟光纤或许能够实现波长的进一步扩展。 图6 在20 W泵浦功率下，11 m长掺镝氟化物光纤放大器的波长可调谐性和输出特性。（a）脉冲能量以及脉宽与拉曼孤子中心波长的关系，（b）可调谐光谱。 总之，研究人员通过光纤级联放大对剩余泵浦光回收循环再利用实现拉曼孤子的增强放大，提出了一种有效的高效紧凑型孤子自频移激光系统。该掺铒/掺镝氟化物光纤级联放大器实现了从3 μm到3.8 μm波长范围的可调谐纯孤子输出且在3.8 μm波长处获得了脉宽为252 fs，平均功率为1.6 W，脉冲能量为23 nJ的稳定超短脉冲，这代表了迄今为止在3.6 μm以上工作的超快光纤激光源在平均功率及脉冲能量方面所报道的最高水平。更值得注意的是，得益于这种优越的级联放大方案，输出脉冲具有高光谱纯度，没有任何2.8 μm剩余泵浦光或二阶拉曼孤子。无需引入其他光谱滤波技术，即可实现中红外高功率宽带可调谐拉曼纯孤子输出，这使得它在分子光谱学、传感探测等应用中具有很好的发展前景。该方法同样可应用在其他孤子自频移激光系统来产生纯孤子脉冲输出，例如，掺铥和掺钬石英光纤级联放大器中1.9 μm剩余泵浦光可被回收循环再利用来放大2.1 μm的拉曼孤子。 研究人员简介： 於林鹏，中国科学院上海光机所博士，深圳大学博士后，研究方向为中红外超快光纤激光器以及非线性频率变换激光器等。E-mail: lpyu@szu.edu.cn 梁金辉，深圳大学物理与光电工程学院硕士研究生，研究方向为中红外光纤激光技术及超短脉冲产生。E-mail: 2070456030@email.szu.edu.cn 郭春雨，深圳大学物理与光电工程学院、广东省微纳光机电工程重点实验室、深圳市激光工程重点实验室教授，研究方向为超快光纤激光技术、高功率中红外全光纤激光技术以及非线性光纤光学。E-mail: cyguo@szu.edu.cn 阮双琛，深圳技术大学校长，广东省微纳光机电工程重点实验室、广东省高校先进光学精密制造技术重点实验室、深圳市激光工程重点实验室主任，教授，研究方向为超快光学及其应用（超快光纤激光器、光纤非线性光学以及全固态超快激光技术）。E-mail: scruan@sztu.edu.cn
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