单光子源是一种重要的量子光源,是量子信息技术的核心之一,在量子保密通信的量子密钥分配中,单光子源对于利用量子秘钥分配协议安全传递信息至关重要;在量子计算方面,为满足全光量子中继器等应用,需要极高纯度的单光子源。但目前的单光子光源制备技术远不能满足各种量子技术应用的需求,特别是在可控地大规模制备高纯度单光子光源的方面,面临各种困难和挑战。
鉴于此,清华大学电子系宁存政教授团队将激光加工的可控性大规模制作能力和二维宽禁带半导体材料氮化硼(hBN)的优异性质相结合,解决了目前单光子光源存在的几个关键问题,实现了空间可控地大规模制作高纯度、高亮度的单光子光源。
六方氮化硼(hBN)是一种新的宽带半导体,由于其层状结构,容易剥离成薄层甚至单分子层厚度,优异的材料性质和易于同其他二维材料集成等特点,近年来得到极大地关注。人们发现在六方氮化硼中可以制备出室温下的单光子源,并且其具有稳定性好和易于集成的特点,使其成为最有希望走向实际应用的单光子源。目前研究人员通常是通过对hBN高温退火、化学腐蚀、电子束/离子束/中子辐照、应力诱导等方法产生单光子源。虽然这些方法都可以在hBN中制备出单光子,但是这些方法都存在某些缺点,比如所产生的单光子源性亮度或者纯度不高,单光子源产率低或者对所加工的设备和工艺要求很高等。因此,有必要探索一种简单高效制备高质量单光子源的方法。
激光加工单光子源是通过超短强脉冲照射产生的缺陷作为发光光源,这种做法具有空间可控、可大规模制作的优势,但以前的做法由于热效应没有很好解决,存在效率和纯度问题。此次研究的主要做法是通过对单脉冲参数的优化,空间给定点只进行单脉冲照射,有效地避免了热效应和低纯度问题。该实验团队通过单脉冲飞秒激光照射的方法,在hBN薄层上实现了单光子源的高效制作。每100个单脉冲飞秒激光照射位置中可以产生43个单光子源,是目前自上而下制作方法中产率最高的一种。并且制作得到单光子源的纯度及亮度都很高,其中衡量单光子指标的二阶关联函数g2(0)最小值为0.06 ± 0.03,单光子发射强度最高为8.69Mcps,是目前制作得到的最亮的单光子源之一。此外,飞秒激光直写技术对材料的加工基于多光子吸收等非线性过程,可以突破衍射极限诱导产生人为可控的高空间分辨的微纳结构,不需要昂贵的微纳加工设备及工艺条件,并且可以用于大规模的生产。
图1.制备得到的不同尺寸缺陷结构阵列(a)及相应的光致发光图像(b)(c)。(d)为统计得到的不同尺寸下单光子源产率
图1a到c展示了四个不同尺寸的缺陷图案以及相应的光致发光图像。图1d展示了总缺陷数目中产生单光子(g2(τ)<0.5)缺陷的百分比,即单光子产率。单光子源的产率随缺陷图案尺寸的增加而增大,在3.0μm大小的缺陷图案中达到最高的42.9%的产率,是目前所有自上而下制作方法中最高的。随后随着尺寸进一步增大,单光子源产率逐渐降低。图2a中黑色曲线显示的是单光子源光子发射速率跟泵浦功率的关系,经过拟合可以得到饱和光子发射速率为8.69Mcps,这是目前使用自上而下加工技术制作的单光子源中亮度最高的。
图2. (a)制作出最高亮度单光子源的光子发射速率跟泵浦功率关系。(b)一个典型单光子源的发光峰及其二阶关联函数(插图)
图2b显示的是一个制作出来单光子源典型的发光峰,发光峰波长在540nm左右。插图中显示的是其二阶关联函数,其中g2(0)为0.06±0.03,说明单光子源纯度高。这是因为研究利用的是单脉冲飞秒激光,它避免了高重频脉冲激光的热效应导致的材料损伤。除了上述高效制作高质量单光子源的优势外,该方法还对衬底无损伤,并且具有大规模制作的能力,为hBN单光子源在量子集成光学芯片中的应用开辟了一条有效途径。
相关成果以“六方氮化硼材料中利用激光大规模制备高亮度高纯度单光子源”(Large-Scale, High-Yield Laser Fabrication of Bright and Pure Single-Photon Emitters at Room Temperature in Hexagonal Boron Nitride)为题近期发表于《美国化学学会·纳米》(ACS Nano)期刊上,清华大学电子工程系助理研究员甘霖和2020级博士研究生张聃旸为共同第一作者,清华大学电子工程系教授宁存政为通讯作者。该工作完成单位包括清华大学电子工程系和深圳技术大学集成电路与光电芯片学院。
该研究得到国家自然科学基金和北京市自然科学基金的支持。
论文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c04386
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