2022年度上海市科学技术奖

强国复兴有我

优秀创新成果展示

今年5月，科技蓝闪耀上海。期间，暌违两年的上海市科学技术奖于5月26日在上海展览中心再度揭晓。胸怀“国之大者”，坚持“四个面向”，一大批标志性成果竞相涌现，为正处于关键跃升期的上海国际科技创新中心建设增添底色和亮度。

2022年度上海市科学技术一等奖获奖项目优秀创新成果来啦！本栏目以“强国复兴有我”为主题，重点围绕项目要解决的问题、取得的重要创新、实际应用效果等方面，向社会公众展示获奖成果。

本期“档案”大揭秘

项目名称：超快强光场驱动的空气激光研究

完成单位：中国科学院上海光学精密机械研究所 等

完成人：程 亚 等

奖励等级：自然科学奖一等奖

激光诞生60多年来，各类激光器相继问世，而且每种新型激光的诞生都推动了一个重大应用领域的形成。传统激光依托于人们精心设计的各种机械或光学器件。在现实生活中，虽然可以实现激光器的移动，但是需要交通工具来承载和搬运。对于大气遥感应用而言，最理想的激光是直接以空气为增益介质，利用短脉冲强激光的远程激发作用，在空中任意位置随时随地制造出高亮度激光，用于探测大气中的痕量污染物分子或病毒分子。这对于环境保护、流行病预防、国防安全均具有重大意义。然而，实现这样的新型激光需要原理上的突破。

图1. 远程空气激光概念图。

基于强场超快激光与空气极端非线性作用产生的“空气激光”，正是满足上述需求的光源。图1展示了远程空气激光的概念图，它是高能量飞秒激光驱动大气分子及其衍生物产生的高亮度、窄线宽、高准直的相干激射。它不需要谐振腔，可以随时随地产生；它在飞秒激光诱导的狭长等离子体通道内相干建立，具有很好的方向性；它还拥有无与伦比的细锐光谱，其精细的光谱分辨能力甚至可以捕捉同位素分子的微小差异。因此，使用空气激光这一“新利器”能够对大气进行精确“诊断”。同时，空气激光是人们首次利用隧穿电离产生光学增益，蕴含着突破传统光电离图像的新颖物理机制。所以，空气激光的发现，拓展了现有强场原子分子物理的研究范畴，开辟了超强超快光物理领域的新前沿。

01

意外发现，开辟领域前沿

超强超短激光与气体介质作用能够产生高次谐波、超连续白光、太赫兹辐射等一系列新型相干辐射，而这些辐射通常都覆盖较宽的光谱范围，这是由驱动脉冲的高光强、短脉宽特性所导致的。2011年，中国科学院上海光机所与吉林大学等单位合作，利用中红外可调谐飞秒激光研究平台，开展了深隧穿区飞秒激光与物质相互作用研究与探索。在这一新颖的光场条件下，出人意料地发现了强光场驱动空气分子电离产生的窄线宽、高亮度、多波长相干辐射（图2），其被广泛地称为空气激光。

图2. 超快强光场产生的多波长空气激光及相关能级图 [Phys. Rev. A 84, 051802(R) (2011)]。

强场电离诱导的空气激光现象被报道后，来自美国、法国、加拿大、日本、奥地利等国的诸多国际顶尖研究组纷纷开展了相关研究，由此掀起了空气激光研究的热潮。当前，空气激光已发展成为超强超快光物理领域的前沿方向，被蔡司奖获得者、日内瓦大学Jean-Pierre Wolf教授等认为是“一个活跃的研究领域”。光学与光电子学领域的多个重要国际会议（如CLEO、PQE、COFIL、ISUPTW等）均组织了空气激光专题。这一原创发现被公认是强场驱动空气激光领域的源头。被德国马克斯·波恩研究所、俄罗斯科学院强电流电子研究所、北京大学等科研机构发表的10篇SCI论文评价为“首次”报道/发现/观测等；被奥地利科学院院士Andrius Baltuska评价为“提出了第一个解释”；被沃尔夫奖得主、美国科学院院士Paul Corkum团队作为命名“空气激光”术语的参照性工作唯一引用。

02

拨云见日，揭开机理之谜

氮气离子空气激光是复杂光场与分子相干波包多体相互作用的结果。在该过程中，氮气离子的电子态、 振动态、转动态均被相干激发且不同自由度间相互耦合，不同激发自由度对氮气离子激光增益的贡献相互交织，核心机制难以甄别。因此，强场电离诱导的空气激光现象被报道后，其增益机制众说纷纭，莫衷一是。

2016年，项目合作团队创新性地提出电离-耦合模型，该模型揭示了多电子态耦合和核波包的快速振动能够有效调制光场中氮气离子激发态布居，从而保障了在很宽的激光参数区间均可以稳定实现粒子数反转（图3），进而产生空气激光。该模型包含了传统隧穿电离所忽略的共振相互作用与核波包动力学的贡献，而这恰恰实现了被P. Corkum教授等认为是“有悖于物理直觉的离子激发态布居占优”的粒子数反转效应。

图3. 超快强光场驱动氮分子电离产生粒子数反转的物理机制 [Phys. Rev. Lett. 116, 143007 (2016)]。

上述发现不仅揭开了空气激光机理之谜，而且提供了具有普适意义的新物理机制，因此也被进一步拓展到其它物质体系。例如，日内瓦大学研究团队受到该研究工作的启发，进一步研究了惰性原子体系中类似的增益机制。

03

大气诊断，发挥用武之地

自空气激光发现以来，其远程探测应用就引起包括美国科学院院士Marlan Scully团队、奥地利科学院院士Andrius Baltuska团队、瑞典两院院士Marcus Alden团队在内的一批国际顶尖研究团队的关注。由此，也引发了空气激光技术手段的竞争，各国科学家均试图产生更远更强的空气激光，以实现遥感应用。维也纳科技大学、美国空军实验室以及亚利桑那大学组成的国际联合研究团队利用美国劳伦斯-利弗莫尔国家实验室的大型激光装置开展了同类研究，创造了当时最强的空气激光纪录。

然而，如何使用空气激光这一“新利器”精确“诊断”大气，是实现空气激光应用的首要科学问题。最近，上海光机所研究团队给出了答案。他们利用空气激光，发展了一种高灵敏度的相干拉曼光谱技术，实现了大气中温室气体浓度的定量检测、多组分同时探测和CO2同位素识别，探测灵敏度达到0.03%，信号稳定性达到2%（图4）。

基于空气激光的多组分大气分子灵敏检测的基本原理如图4(a)所示。当一束短脉冲强激光聚焦到空气中，不仅可以激发大气中污染物分子和温室气体的相干振动，而且还能够建立光学增益产生空气激光。当焦点区产生的空气激光遇到相干振动的分子，就会散射出新的波长，产生相干拉曼信号。通过记录拉曼信号与空气激光的频移，即“拉曼指纹”，便可以获得每种分子特有的“身份”信息。

图4. 基于空气激光的多组分复杂大气分子灵敏检测原理与应用 [Ultrafast Science 2022, 9761458 (2022)]。

该技术具有三大优势和特色：一、充分发挥了空气激光在时间、频谱和空间三大维度上的优势，极大降低了对空气激光能量的要求，无需波长调谐，而且泵浦光和空气激光的天然延时能够有效抑制非共振四波混频背景；二、结合了飞秒激光多组分激发和空气激光高光谱分辨的双重优势，具备多组分同时检测和同位素分子甄别的独特能力；三、继承传统相干拉曼散射强度高、方向性好等优势的同时，将传统多光束相干拉曼散射简化为单光束，光路简单，无需多光束多色场时空精密控制，适用于高温高压极端环境和复杂大气环境。由此可见，基于空气激光的拉曼光谱技术是一种共性的相干检测技术，尤其适用于复杂的应用场景。

飞秒激光激发大气，在最寻常的介质中造就了不寻常的激光——空气激光。空气激光在隧穿电离过程中产生增益放大，刷新了人们对强场光电离基本物理图像的认知，开辟了超强超快光物理领域的新前沿。空气激光向光而行，以其超高的亮度、超好的方向性、超精细的光谱，记录了大气中痕量分子信息，成为大气诊断的神兵利器。未来，相信经过科研人员的不懈努力，空气激光不仅可以促进超快光学、量子光学、原子分子光物理等基础学科方向的融合发展，而且能够在环境科学和军事国防领域发挥更大作用。

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