近日，复旦大学张宗芝教授课题组与南京大学张荣院士、王学锋教授课题组等合作，利用脉冲激光沉积技术首次制备出高质量的大面积拓扑狄拉克半金属二碲化铂（PtTe₂）薄膜，并通过时间分辨飞秒激光泵浦-探测测量系统和拉曼散射光谱，系统研究了PtTe₂薄膜的声子动力学特性；通过不同偏振态的光激发，探测到各向异性的E_g模式的相干光学声子，揭示了由自旋极化电子激发主导的E_g模式声子的产生机制，阐明了E_g模式声子的耗散机制主要源于电子-声子散射。这一研究成果突显了自旋调控声子的潜力，加深了声子、自旋、电子之间的复杂多体相互作用的物理理解，对自旋电子学发展和量子材料的调控具有重要意义。该工作以“Anisotropic phonon dynamics in Dirac semimetal PtTe₂ thin films enabled by helicity-dependent ultrafast light excitation”为题发表于《Light：Science & Applications》。

研究创新

为了应对上述挑战，研究团队首次在狄拉克半金属PtTe₂薄膜中探测到高频的E_g模式相干光学声子和低频的纵向相干声学声子。当不同旋性的圆偏振泵浦光激发，相干光学声子振荡相位经历了180°的反向（图1a），相干声学声子则保持同向（图1c）。进一步调节泵浦光的螺旋度，观察到光螺旋度依赖的光学声子的幅值、相位和与光螺旋度无关的光学声子弛豫（图1e），揭示了E_g模式声子的产生和光激发的自旋极化电子的密切关联，这为拓扑材料中相干声子的超快光调制提供了一种崭新方法。

图1. 全光产生、探测相干声子和光螺旋度依赖的相干光学声子。

通过改变探测光的线偏方向，研究团队开展了E_g模式声子的各向异性研究。对比线偏振光激发，圆偏振光激发的相干光学声子展现四重对称的幅值和各向异性的相位（图2）。将PtTe₂薄膜旋转45°后，各向异性的现象保持一致，这证明了各向异性现象起源于超快光激发的各向异性的自旋极化电子，而非PtTe₂晶体本身的取向。

图2. 圆偏振光激发的E_g模式光学声子。

随后的温度依赖测量进一步揭示了光学声子的耗散机制。在85-295 K的实验温度范围内，随着温度的升高，E_g模式声子衰减速率表现出极为反常的降低。该现象主要来源于电子-声子散射的贡献，而声子-声子散射（如三声子和四声子散射）非谐作用的贡献则较小。而且，时域超快（图3a）和频域拉曼散射（图3b）结果的一致性验证了对光学声子耗散机制的分析。根据理论模型，计算得到的电声耦合强度的常数系数高达0.92，表明了PtTe₂是一种良好的电声耦合材料。

图3. E_g模式光学声子的温度依赖特性。