表面发射 (SE) 半导体激光器以多种方式改变了我们的日常生活，例如通信和传感。将SE半导体激光器的工作波长扩展到更短的紫外（UV）波长范围，进一步拓宽了在消毒、医疗诊断、光疗等方面的应用。尽管如此，在紫外范围内实现 SE 激光器仍然是一个挑战。尽管最近在氮化铝镓 (AlGaN) 的紫外 SE 激光器方面取得了突破，但电注入 AlGaN 纳米线紫外激光器是基于随机光腔，而 AlGaN 紫外垂直腔 SE 激光器 (VCSEL) 都是通过光泵浦并且都是具有数百 kW/cm 2至 MW/cm 2范围内的大激光阈值功率密度. 在此，我们报告了基于 GaN 的外延纳米线光子晶体在紫外光谱范围内的超低阈值 SE 激射。测量了 367 nm 的激光，阈值仅为 7 kW/cm 2（~ 49 μJ/cm 2）左右，与之前报道的类似激光波长的传统 AlGaN UV VCSEL 相比，减少了 100 倍。这也是纳米线光子晶体SE激光器在紫外波段的首次成果。进一步考虑到已经在 III 族氮化物纳米线中建立的出色的电掺杂，这项工作为开发长期寻求的半导体 UV SE 激光器提供了一条可行的途径。

　　介绍

　　SE 半导体激光器对于光子学、信息和通信技术以及生物医学科学等多个领域都很重要1 , 2 , 3 , 4 , 5 , 6。与边发射激光器相比，SE激光器具有光束发散小、圆形远场模式、调制速度快、二维集成能力等诸多优势5 , 7。经过数十年的发展，基于砷化镓 (GaAs) 的近红外 (IR) SE 激光器已成为一个价值数十亿美元的产业，对数据通信和 3D 传感（例如人脸识别和飞行时间成像）产生了影响8，9、10、11、12。_ _ _ _ _ _ 遗憾的是，在较短的可见光和紫外光谱范围内，SE 激光器在近红外区域的成功并不明显。例如，尽管近年来基于 GaN 的蓝色和绿色 SE 激光器取得了令人鼓舞的进展，但它们尚未达到与其在近红外 4 、 10 、 13 、 14 、 15中的对应物相同的成熟水平, 16 , 17 , 18 , 19 , 20 , 21 , 22 , 23. 在紫外线范围内，情况更加滞后。现有技术均不能满足实际应用需求。UV SE 激光开发的突破对于与我们日常生活相关的各种应用至关重要，包括消毒、医疗诊断、光疗、固化和高分辨率 3D 打印24、25。

　　目前，虽然在开发 UV SE 激光器与有机半导体和氧化锌 (ZnO) 等其他材料系统以及其他光子技术（例如将非线性光学耦合到近红外 GaAs 基 VCSEL，例如，参考文献。26、27、28、29、30、31。_ _ _ _ _ _ _ _ _ _ 由于直接、超宽和可调谐带隙能量、化学稳定、机械强度高、高度紧凑等诸多优点，AlGaN 在 UV SE 激光器开发方面受到了广泛关注。尽管如此，迄今为止展示的电注入AlGaN 纳米线UV SE 激光器都是基于随机光腔32、33, 34 , 35 , 而 AlGaN UV VCSEL 都是通过光泵浦并且都具有大的激光阈值功率密度8 , 11 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42 , 43 , 44 , 45。例如，亚 280 nm 激光的阈值功率密度为 1.2 MW/cm 2 39，即使对于较长波长（例如，接近 400 nm）的激光，阈值功率密度也在 200–400 kW 左右的范围内/厘米2 11 , 40. 在此，我们展示了使用基于 GaN 的外延纳米线光子晶体 (epi-NPC) 结构在紫外光谱范围内的超低阈值 SE 激光，这不仅可以克服具有自组织纳米线的随机光腔的缺点，而且可以大大减轻传统 AlGaN 紫外 VCSEL 面临的挑战。本研究中所示的 UV SE 激光发射波长为 367 nm，阈值仅为 7 kW/cm 2，与传统的 AlGaN UV VCSEL 相比降低了 100 倍。使用基于光子晶体的 SE 激光器还可以潜在地在大面积上提供均匀的单模和其他好处，例如按需光束12。

　　器件概念的示意图如图 1a所示，它利用排列成方格的 GaN epi-NPC 形成光学腔，以实现 SE 激光。方格的使用有利于单模激光以及实现各种功能，例如，参考文献。12、46。_ _ 图1a的插图中还显示了面内光束传播和向法线方向衍射形成 SE 激光的图示 。图 1b显示了此类 NPC 的俯视图，标有两个特定方向 Γ-X 和 Γ-M。对于 GaN，带边发光约为 364 nm 47. 因此，我们设计了一个 NPC 结构，可以形成一个空腔来支持围绕该波长的激光发射。图 1c显示了二维 (2D) 横向磁 (TM) 光子带结构，使用 COMSOL Multiphysics 中的二维空间和波动光学包，具有 200 nm 的晶格常数（ a ，中心到中心距离）和纳米线直径( d NW ) 为 173 nm。虚线表示降低的频率 ( a/λ )。通常，在光子带边缘，光群速度变为零，即dω/dk  → 0，从而可以形成驻波，并且可以使用这种慢光来实现激光发射，这是由于光子之间的相互作用时间显着增强辐射场和增益介质19, 21 , 22。从图 1c可以看出，降低的频率与 Γ 点处的带边缘对齐，a/λ  ~ 0.545，表明此时形成了驻波和可能的激射（如果增益大于损耗）， λ ~ 367  nm。此外，在Γ点，光束也可以垂直于光子晶面衍射，形成SE激射12、46、48、49、50。图 1d进一步显示了模式配置文件 (| E | 2) 设计的 NPC 结构，使用三维 (3D) 时域有限差分 (FDTD) 方法进行模拟。可以看出，在 NPC 中观察到强模式强度。在 FDTD 模拟中，具有与上述相同设计参数的纳米线在 GaN 衬底上排列成方格。中心波长为 367 nm 的 TM 偶极子源位于纳米线阵列的中心。模拟的横向尺寸为 6 μm × 6 μm，并使用完美匹配层 (PML) 边界条件。

　　在实验上，NPC 结构是使用分子束外延 (MBE) 在图案化的 GaN-on-sapphire 衬底上形成的。为了形成图案，首先使用电子束蒸发器沉积 10 nm Ti，然后进行电子束光刻 (EBL) 和反应离子蚀刻 (RIE)，以创建排列成正方形的不同直径 (a = 200 nm) 的纳米 孔格子。为了组建 NPC，它遵循了两个步骤。钛图案衬底首先在 MBE 生长室中以 400 °C 的温度进行氮化，以防止在高温下出现裂纹和降解。随后是 GaN 纳米线的生长。生长条件包括 865 °C 的衬底温度 ( T sub )、0.9 sccm 的氮气流速和 2.5 × 10 -7的 Ga 通量 托尔。详细的生长条件分析可以在别处找到51。

　　生长的 NPC 的尺寸为 75 μm × 75 μm，边缘平行于尺寸为 1 cm × 1 cm 的晶片边缘。该阵列的光学图像如图S1a所示。NPC 的扫描电子显微镜 (SEM) 图像如图 2a所示。SEM 图像是使用场发射 (FE) SEM 以 45° 的倾斜角拍摄的。可以看出纳米线是高度均匀的。详细检查进一步证实纳米线在大范围内具有相似的均匀性。大尺寸 SEM 图像如图S1 b-d 所示。使用 SEM 图像进一步对纳米线直径进行统计，给出平均d NW173.2 nm 和 4.4 nm 的标准偏差（此误差条可能在很大程度上受到 EBL 过程的限制）。因此，通过实验获得接近设计（相对于纳米线直径）的大面积 NPC。

　　图 2b显示了从 NPC 结构（表示为“激光阵列”）顶面收集的室温 (RT) 光致发光 (PL) 光谱，由 213 nm 脉冲激光（脉冲宽度：7 ns；重复率）激发: 200 Hz) 在 63.5 kW/cm 2的峰值功率密度下。激光通过聚焦透镜（光斑尺寸：~ 9 × 10 –4 cm 2 ）聚焦到样品表面，同时使用聚焦透镜（NA ~ 0.31）从样品表面收集发射光，这是进一步耦合到光纤和紫外光谱仪（QE Pro，光谱分辨率~0.3 nm）。图 2 b 中还显示了a  = 600 nm 和d NW阵列的 PL 光谱 = 325 nm（表示为“非激光阵列”）在相同条件下测量。非激光阵列的 SEM 图像如图S2a所示。还计算了非激光阵列的光子带结构，如图S2 b 所示。发现降低的频率a / λ ( λ  = 367 nm) 与任何带边缘模式无关，表明不存在光放大。这与图2所示的一致 b：虽然从具有窄线宽的激光阵列测量到强 PL 发射，但来自非激光阵列的 PL 发射要弱得多（大约减少了 10 倍），线宽保持宽（全宽的一半） -最大值为 ~ 15 nm）。此外，非激光阵列的PL峰位置在364 nm附近，与GaN的带边发射一致；而对于激光阵列，由于光学腔，PL 峰移动到更长的波长。

　　详细的测量进一步证实了超低阈值 SE 激光的实现。图 3a所示为不同激发密度下的发光光谱。可以看出，随着激发密度的增加，光谱变窄，伴随着光强度的快速增加。图3b中的 L–L（熄灭与光照）曲线更清楚地显示了这种趋势 ，明确的阈值约为 7 kW/cm 2。通过以对数刻度检查 L-L 曲线进一步确认激光。如图 3所示c，观察到清晰的 S 形，对应于自发辐射（线性）、放大自发辐射（超线性）和激射（线性），是激射 32 、 33 、 34的确凿证据。

　　进一步注意到，在这项研究中，与从顶部收集的激光强度相比，从侧面收集的激光强度仅为 ~ 1/30，表明表面主导光发射。详细讨论可以在补充中找到。信息。文本S3。在这项研究中，我们还测量了 GaN-on-sapphire 模板和带有 Ti 掩模的 GaN-on-sapphire 的 PL 光谱。结果在补充中描述。信息。文字S4. 简而言之，仅从具有 Ti 掩模的蓝宝石上 GaN 测量到弱 PL，这表明从非激光阵列和激光阵列测量的光发射来自顶部生长的 GaN 纳米线。这也证实了激射是由于NPC发出的光。还注意到，由于激光阵列和非激光阵列具有相同的高度，因此排除了激光是由于法布里-珀罗（FP）腔的形成。

　　如图3c中的虚线所示，通过使用自发发射与激光发射的强度比进一步估计 自发发射耦合因子β。可以得出大约 0.08 的β因子。由于光子晶体腔8、11、14、23中的有效光子耦合，该β因子与之前报道的光子晶体 SE 激光器相当，并且与传统 AlGaN UV VCSEL 中报道的值相比更大。图 3d 显示作为激发功率函数的线宽和峰值波长。可以看到阈值附近的线宽明显减少。相对较宽的线宽可能与多种激光模式有关。此外，还可以看出，在阈值之后，峰值波长几乎没有变化，表明激光波长几乎稳定。

　　最后研究了Γ点的面内极化。在这方面，光发射是从器件顶部收集的，偏振器插入光收集路径中，而泵浦端类似于前面描述的结果，如图 1 和 2 所示。 2和3。收集端示意性地如图 4a所示：在光收集路径中放置Glan-Taylor偏振器，并且还标记了面内角φ 。此处，φ  = 0° 表示电场沿偏振器的透射轴。从图 4b可以看出，φ处的光强= 0° 与φ = 90° 处的光强度相比大约强 10 倍 ，表明发射光在 Γ 点处在平面内高度偏振。图 4c进一步显示了不同角度φ下的光强度。如果定义极化比（极化度）ρ  = ( I max  − I min )/( I max  +  I min )，则获得大约 0.8 的ρ值，表明面内极化程度很高。先前已从基于 InGaN 的光子晶体 SE 激光器14、19、21、23。 _ _ 本研究中的面内偏振行为可能与多种激光模式有关，详细机制正在研究中。

　　图 5显示了本研究中实现的激光阈值与先前报道的不同波长的传统 AlGaN UV VCSEL 的激光阈值的比较图。可以看出，对于传统的AlGaN UV VCSEL，激射阈值在几百kW/cm 2到MW/cm 2范围内，并且激射阈值随着激射波长的变短而增加，如虚线所示. 对于波长类似于本研究中波长的激光，阈值约为 0.7–1 MW/cm 2。相比之下，本研究中的激光阈值仅为 7 kW/cm 2左右。

　　对于传统的AlGaN UV VCSEL，主要挑战在于难以获得高质量的分布式布拉格反射镜（DBR）反射镜（主要是由于晶格失配大而受到材料质量的限制），难以获得低电阻率AlGaN，因为不良的电掺杂（主要是 p 型），以及器件制造过程的复杂性，例如参考文献。8、11。_ _ 使用外延纳米线光子晶体可以大大缓解这些挑战。例如，由于对大表面积的有效应变松弛，自下而上的纳米线已被证明能够提高材料质量，例如参考文献。47 , 52 , 53. 此外，利用光子晶体的带边模式进行激光发射可以避免在腔体形成中出现问题的 DBR 反射镜。与传统的 AlGaN UV VCSEL 相比，这在很大程度上有助于在本研究中实现超低阈值 UV SE 激光。

　　在本研究中实现超低阈值 UV SE 激光的另一个重要原因是通过实验形成大规模高质量的 NPC。为了拥有这样的NPC，与设计的紧密匹配是至关重要的。我们之前已经使用低温选择性区域外延 (LT-SAE) 51建立了横向生长速率与生长条件和图案设计的相关性；在这项研究中，进一步进行了广泛的 MBE 生长和衬底图案化，部分原因是 EBL 过程中的误差条。此外，LT-SAE 显着改善的选择性区域外延可能是促成大规模高质量 NPC 51的另一个因素。

　　总之，在这项工作中，我们展示了使用 GaN epi-NPC 在紫外光谱范围内产生超低阈值的 SE 激光。激光波长为 367 nm，阈值仅为 7 kW/cm 2（或 ~ 49 μJ/cm 2），与之前报道的类似激光波长的传统 AlGaN UV VCSEL 相比低两个数量级。与近紫外光谱范围内的传统 AlGaN VCSEL 相比，该激光阈值也低了一个数量级以上。进一步考虑到已经在 III 族氮化物纳米线中建立的出色电掺杂54、55、56和完全外延工艺，这项研究为在紫外范围内开发具有可控光束特性的电注入 SE 半导体激光器提供了一条可行的途径，这与之前展示的具有半导体纳米线的电注入紫外随机激光器以及与其他现有半导体设备平台的集成能力，以增加功能。